1932年8月，李达出任湘赣苏区红八军独立第一师(政委王震)参谋长，这是李达在人民军队中的第一个参谋长职务。王震对李达的评价很高，曾幽 默地说过：“‘李’者，十八子也，点子多也;‘达’者，兼济天下也，将才之谓也!”9月，由王震、甘泗淇介绍，李达光荣地成为中共党员。同年11月，他升 任湘赣苏区红八军参谋长，负责起湘赣革命根据地这一独立战略区域的军事运筹工作，成为军长萧克的得力助手。萧克回忆当时的情景时说：“他配合我抓正规训 练。比如做工事，游击队是不大注意的，部队连工具都没有。李达规定每个班要装备几把小圆锹，亲自示范，部队很快掌握了做工事的技术和阵地防御的基本战术。 经过一段时间的管理和训练，部队的军事技术素养提高了，战斗力也相应地加强了。”

　　1933年5月，为打破敌人对湘赣苏区的第四次“围剿”，李达在江西境内参与指挥了茶陵县九渡冲战斗、莲花县棠市战斗，创造了以少胜多的不凡战 绩。茶陵县九渡冲战斗缴获重机枪22挺、步枪1000支以上，中央军委曾专门致贺电嘉奖;莲花县棠市战斗俘敌600多人(其中团长1名)，缴获迫击炮2 门、无线电台1部、步枪500多支、军服和军衬衣各10000多套，而我军仅仅伤亡45人。一时间，在战士们口中，“李参谋长”变成了“李参战长”。

　　1933年5月，为加强对湘赣苏区的领导，党中央派中央政治局委员任弼时担任湘赣苏区省委书记兼省军区政委。同年6月，任弼时传达中央军委命 令，湘赣苏区红八军改编为红六军团17师，萧克、李达分别出任师长、师参谋长。7月9日，中央军委发布命令，于当年“八一”建军节时颁发红星奖章，表彰有 特殊功勋的红军指战员。根据现有资料记载，被授予二等红星奖章的有陈毅、张云逸、罗瑞卿、萧克、罗炳辉、陈伯钧、李达、李聚奎、滕代远、彭绍辉等34人。

　　1934年夏，中央苏区第五次反“围剿”失利，中央军委于是组织红六、红七军团，分别西征和北上。8月12日，红六军团领导机关在湖南桂东县正 式成立，由任弼时任军团军政委员会主席，萧克任军团长，王震任政委，李达任参谋长。其后，红六军团约9000人实行战略转移——西征湖南中西部，以大量调 动敌军，策应中央红军长征。作为参谋长，李达既善于料敌，也长于临机，对司令部(参谋部门)建设、军事技术培训和部队管理教育方面也有一套，使当时处于游 击战争环境缺少训练的红六军团很快提高了整体军事素质。作为参谋长，他事无巨细，从起草电报、下达命令、部署战斗，到教练投弹、刺杀，甚至打电话、发通知 等，都一一关注。其间，在李达的传、帮、带下，红六军团涌现出一大批优秀参谋人才，如继李达后出任红六军团参谋长的谭家述将军。

　　10月初，红六军团在贵州石阡县的甘溪镇突遇强敌。在敌军24个团的围攻下，红六军团先后被截为四段，减员2/3。面临险境，李达主张：要想生 存下去，必须尽快找到在湘黔一带活动的贺龙部。他迅速集合所部组成特务团，继续和追击的强敌周旋达9天之久，直到与贺龙领导的红三军会合。在此前后，他命 令所部电台时刻处于开机状态，想方设法地联系上了红六军团指挥部的电台。24日，他引导红三军找到了在绝境中苦撑的红六军团主力，两军在贵州印江县的木黄 镇胜利会师。后来，任弼时提到：没有李达，红六军团生存不易，后来能成立红二方面军，李达居功至大。

　　10月底，红三军恢复红二军团番号，贺龙任军团长。为加强两军联系，任弼时、李达分别调任红二军团政委、参谋长。同时决定，两军团在今后行动中 互相呼应，“两军团的行动由二军团统一指挥”，形成一支强大的战略突击力量。因此，转任红二军团参谋长的李达事实上是两军团(共8000人)统一的参谋 长。到职后，李达协助贺龙等制定了湘西攻势作战计划，并参与指挥两军团“八千健儿，挥戈东向”，先后取得了湖南永顺县龙家寨战斗(歼敌3个旅大部)、桃源 县浯溪河战斗(歼敌近2个团)的胜利，为开辟湘鄂川黔苏区作出了重要贡献。红二、红六军团的行动，极大地震动了蒋介石，他急忙命令正在湘西南阻截、追击中 央红军的国民党军第19师、16师、26师兼程北进，转而阻截、追击红二、红六军团，这在客观上使中央红军的压力相对减轻。

　　1934年底，中共湘鄂川黔苏区省委、省军区、省革命委员会成立，任弼时担任省委书记兼省军区政委，贺龙担任省革命委员会主席兼省军区司令员。 任弼时曾回忆说：由于我不是军事干部出身，所以必须要有在红二、红六军团都有影响的同志来帮助我。找谁呢?我想到了李达同志。他先后在红六、红二军团当过 参谋长，和萧克、贺龙、王震都关系密切，所以他是我在军事上的参谋长，事实上是湘鄂川黔省军区参谋长。

　　在繁忙的战事之余，李达始终关注部队的指挥、参谋业务建设。在与红六军团会师前，红二军团师、团司令部十分简单，有的师司令部只有一名参谋长、 一名作战文书、一个管理科长及几名副官，团司令部则只有团长和作战文书实际负责司令部工作，和“建设正规化红军”的要求相去甚远。在贺龙的支持下，他积极 充实红二军团师、团司令部的作战、通信、侦察、管理各科，选准配齐各类参谋人员，并组织参谋人员集训，学习作战、侦察、使用地图等知识，使红二军团也很快 拥有了强大的智囊团，涌现出王尚荣等杰出参谋精英。1935年1月，在湖南大庸县丁家溶村，李达又专门组织红二、红六军团各部队进行技、战术训练，抽调部 分连、排级干部开办训练班，学习射击、投弹、刺杀三大技术和队列训练。为提高两军团的战术素养，他还叫参谋人员印发红六军团带出来的、刘伯承翻译的《苏联 红军步兵战斗条令》下发各部队。上述举措，极大地提高了红二、红六军团的战斗力，贺龙曾高兴地说过：林冲是八十万禁军教头，你李达是八千红军的总教官。我 看，不是林冲强过你十倍，是你强过他十倍。

　　1935年3月―10月，任弼时、贺龙、李达率领红二、红六军团粉碎了敌人的“围剿”，两军团总兵力也发展到21000多人。蒋介石调动130 个团兵力随即卷土重来，向湘鄂川黔苏区发动第三次“围剿”。同年11月，任弼时、贺龙率领红二、红六军团主动撤离湘鄂川黔苏区，南下湘黔边，实行战略转 移。期间，李达协助任、贺组织指挥了突破乌江战斗、将军山战斗、乌蒙山回旋战以及强渡金沙江、翻越大雪山等重大军事行动。

　　1936年7月2日，任、贺所部与红四方面军在四川甘孜胜利会师。经过长期转战，红二、红六军团总兵力仍有14000多人。根据中央军委命令， 以红二、红六军团及罗炳辉所部三十二军组成红二方面军，贺龙任总指挥，任弼时任政委，李达任参谋长。10月，李达组织指挥部队抢占渭水，突破敌军堵截，在 甘肃会宁县将台堡与红一方面军会师，胜利完成长征战略任务。